钴X-ide电催化剂的机制解析

电化学反应的无名英雄——电催化剂——可以帮助优化反应的速度、产量和能耗等因素。因此,这些电催化剂对于优化制药、农化和石化行业的大规模生产至关重要。东北大学和南...

电化学反应的无名英雄——电催化剂——可以帮助优化反应的速度、产量和能耗等因素。因此,这些电催化剂对于优化制药、农化和石化行业的大规模生产至关重要。东北大学和南京师范大学的研究人员对一种新兴电催化剂的性能进行了深入研究:钴氧化物(以下简称cox -ides)。

研究小组试图使用Co - X-ides进行喹啉的电催化加氢(ECHQ)。这个过程是其他方法的一个有吸引力的替代方案,因为它可以在环境温度下进行,并且可以导致净零碳足迹。相比之下,传统的方法来氢化喹啉释放不良的副产品,并需要储存和运输高度易燃的氢-这是同等危险和昂贵的。

cox -ides对ECHQ的电化学性能:(a)扫描速率为10 mV s时的LSV曲线 −1在12 mL 1.0 M KOH和2 mL二氧六环混合溶液(含和不含0.2 mmol 1a)的电解质中;(c) GC - ms结果;(d) 1H NMR和(e) 13Co产物的核磁共振比较 3O 4F、标准1a和标准2a;(f)有限公司 反转并选择 Co活性 3O 4在不同偏压电位下;(g) Co上空1a及其乘积2a随时间的演化 3O 4;(h)有限公司 Co - X-ides的转化和选择性比较;(i)在Co上1a转化为2a的周期依赖性能 3O 4. 误差条对应于三个独立测量的标准偏差。©李昊等。

东北大学高级材料研究所(WPI-AIMR)的王天一解释说:“以前对ECHQ的研究更多地集中在催化活性的优化上,而对于ECHQ的反应机制和反应路径的探索,我们也可能从空白页开始。”

WPI-AIMR的李浩说:“这项研究的一个目标是试图找出哪种Co - X-ide是‘最好的’,然而,我们也需要能够理解为什么某些催化剂的表现不同。”

结果表明,在所选择的Co - X-ides中,Co3O4是赢家。在环境条件下,其转化率高达98.2%,选择性为100%,表现出最佳的ECHQ性能。在低负电位下,Co3O4位点在界面上呈现出比其他Co - X-ides更高比例的2配位氢键水,这增强了后续水解离生成H*的动力学。

ECHQ的机理探讨:(a) EPR谱捕获氢自由基;(b) 12a(蓝色)和氘化2a(红色)的氢核磁共振谱;(c) Co的原位拉曼光谱 3O 4, (d) CoP及(e) Co(OH)F;(f) Co .在不同时间的原位FTIR测量 3O 4在ECHQ;(g) ecq on Co .示意图 3O 4表面。©李昊等。

相比之下,Co9S8位点表现出最低的ECHQ性能,这是由于H*形成阶段的高热力学势垒抑制了随后的加氢反应。Co(OH)F和CoP位点由于解吸障碍高,喹啉转化率也较低。

这项研究将有助于我们进一步了解ecq的催化机制。这些发现发表在2024年9月2日的《先进材料》杂志上。

对ECHQ的理论见解:空位的二维表面Pourbaix图-修饰(a) Co(OH)F(310), (b) Co . 3O 4(311), (c) CoP(010),及(d) Co 9年代 8(311);(e)经水解离提出的可能的ECHQ反应路径;空缺装饰(f)公司的能量分布图 3O 4- o v(g) CoP-P v(h) Co(OH)F-OH v及(i)公司 9年代 8- s v. (蓝色:Co,红色:O,绿色:P,青色:F,黄色:S)©李浩等。

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  • 碧蕾
    碧蕾 2025年07月18日

    我是XG号的签约作者“碧蕾”!

  • 碧蕾
    碧蕾 2025年07月18日

    希望本篇文章《钴X-ide电催化剂的机制解析》能对你有所帮助!

  • 碧蕾
    碧蕾 2025年07月18日

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  • 碧蕾
    碧蕾 2025年07月18日

    本文概览:电化学反应的无名英雄——电催化剂——可以帮助优化反应的速度、产量和能耗等因素。因此,这些电催化剂对于优化制药、农化和石化行业的大规模生产至关重要。东北大学和南...

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